鋰電世界  最近，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）N07組在《自然•材料》、《自然•納米技術(shù)》、《自然•物理》、《自然•通訊》刊登了系列研究成果。針對(duì)石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)，他們系統(tǒng)研究了氮化硼基底調(diào)制下的摩爾超晶格以及相關(guān)物理現(xiàn)象，為石墨烯能帶及電子學(xué)性質(zhì)調(diào)控提供了新思路。

    石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)近兩年來(lái)在國(guó)際二維材料和物理研究領(lǐng)域內(nèi)引起了廣泛的研究興趣。石墨烯和六方氮化硼具有相似的原子結(jié)構(gòu)，都具有兩個(gè)子晶格；不同之處在于前者的兩個(gè)子晶格都是由碳原子構(gòu)成，而后者的兩個(gè)子晶格分別由氮和硼原子構(gòu)成。另外，兩者存在大約1.7%的晶格失配，這種晶格失配會(huì)導(dǎo)致摩爾斑圖的出現(xiàn)，且摩爾斑圖的周期和兩者的相對(duì)晶格轉(zhuǎn)角密切相關(guān)。相對(duì)晶格轉(zhuǎn)角為零時(shí)出現(xiàn)最大摩爾斑圖周期，約15納米。摩爾斑圖可以看成是一種六方氮化硼襯底對(duì)石墨烯的二維周期勢(shì)調(diào)控，即二維超晶格。超晶格會(huì)改變本征石墨烯的能帶，產(chǎn)生自相似的超晶格子帶，具有獨(dú)特的輸運(yùn)性質(zhì)。理論上預(yù)測(cè)，由于氮化硼襯底上兩個(gè)子晶格的化學(xué)勢(shì)不同，會(huì)局域地打破石墨烯的子晶格對(duì)稱性，從而導(dǎo)致石墨烯帶隙的出現(xiàn)。然而這種推測(cè)缺乏相關(guān)的實(shí)驗(yàn)證據(jù)；另外，氮化硼襯底如何和石墨烯的兩個(gè)子晶格相互作用，也缺乏深入的實(shí)驗(yàn)探究。

    為得到石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)，N07組張廣宇研究員、時(shí)東霞研究員、楊蓉副研究員、博士生楊威、史志文、盧曉波等發(fā)展了一種氣相外延技術(shù)，國(guó)際上首次在六方氮化硼基底上外延了大面積單晶石墨烯，使石墨烯和氮化硼之間的晶格相對(duì)轉(zhuǎn)角為零。在輸運(yùn)測(cè)量中，他們觀察到超晶格子帶以及磁場(chǎng)下形成的超晶格朗道能級(jí)。利用這種高質(zhì)量的石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品，他們和美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校的王楓教授、史志文博士、以及美國(guó)佛羅里達(dá)國(guó)家強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)室的李志強(qiáng)教授、諶志國(guó)博士等合作，利用紅外光譜的實(shí)驗(yàn)手段研究了這種摩爾超晶格的本征帶隙以及氮化硼基底對(duì)石墨烯摩爾超晶格中的電子贗自旋的調(diào)控。

    他們首先給石墨烯摩爾超晶格樣品施加了一個(gè)垂直磁場(chǎng)，在不同磁場(chǎng)下測(cè)量了朗道能級(jí)之間的躍遷。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)能量（E）隨磁場(chǎng)（B）的變化曲線符合E∝αB+Δ2−−−−−−−−√關(guān)系，表明石墨烯超晶格中的準(zhǔn)粒子是有質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子，在本征狄拉克點(diǎn)處存在帶隙。實(shí)驗(yàn)測(cè)量的帶隙為 Δ =~38meV (~440K）。此外還發(fā)現(xiàn)朗道能級(jí)躍遷時(shí)的有效費(fèi)米速度是隨磁場(chǎng)的增大而減小，這種現(xiàn)象不能用單粒子近似的理論來(lái)解釋，表明多體相互作用在這個(gè)體系里面起了重要的作用。在此基礎(chǔ)上，他們利用美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的同步輻射光源，在石墨烯摩爾超晶格中觀察到一個(gè)與超晶格能量相符的一個(gè)光學(xué)吸收峰。該光學(xué)吸收峰對(duì)應(yīng)于超晶格狄拉克點(diǎn)附近的電子躍遷。進(jìn)一步理論分析得出，在超晶格中石墨烯所受到的來(lái)自氮化硼基底的周期勢(shì)并不能用簡(jiǎn)單的靜電勢(shì)標(biāo)量函數(shù)來(lái)描述，而是需要用一個(gè)2X2矩陣來(lái)表述。這個(gè)張量周期勢(shì)中包含三個(gè)有特定物理意義的分量（μ0，μ3，μ1），分別描述不同類型的周期勢(shì)：用來(lái)刻畫對(duì)于兩個(gè)子晶格對(duì)稱的勢(shì)分量；用來(lái)描述對(duì)于兩個(gè)子晶格反對(duì)稱的勢(shì)分量；以及會(huì)將電子波函數(shù)中來(lái)自兩個(gè)子晶格的貢獻(xiàn)翻轉(zhuǎn)的勢(shì)分量，稱之為贗自旋雜化勢(shì)。通過(guò)對(duì)比理論與實(shí)驗(yàn)，他們發(fā)現(xiàn)贗自旋雜化勢(shì)在這三個(gè)勢(shì)分量中占主導(dǎo)作用。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)表明，來(lái)自基底的周期勢(shì)對(duì)石墨烯中電子態(tài)光躍遷的影響會(huì)隨著石墨烯中費(fèi)米能級(jí)的增加而減小，一個(gè)合理的解釋是石墨烯中自由電子部分屏蔽了來(lái)自基底的周期勢(shì)。這些結(jié)果加深了對(duì)石墨烯贗自旋結(jié)構(gòu)的認(rèn)識(shí)，并指出了一個(gè)通過(guò)超晶格來(lái)調(diào)控石墨烯贗自旋的途徑。

    系列工作得到了科技部重大科學(xué)研究計(jì)劃青年科學(xué)家專題（納米專項(xiàng)）、國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃（納米制造的基礎(chǔ)研究）及杰出青年基金、以及科學(xué)院B類先導(dǎo)等項(xiàng)目支持。
  
     參考文獻(xiàn)：
   
    1) Wei Yang, Guorui Chen, Zhiwen Shi, Cheng-Cheng Liu, Lianchang Zhang, Guibai Xie, Meng Cheng, Duoming Wang, Rong Yang, Dongxia Shi, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Yugui Yao, Yuanbo Zhang and Guangyu Zhang*, Epitaxial growth of single-domain graphene on hexagonal boron nitride, Nature Mat. 12, 792 (2013)
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     2) L. Ju, J. Velasco Jr., E. Huang, S. Kahn, C. Nosiglia, H. Tsai, W. Yang, T. Taniguchi, K. Watanabe, Y. B. Zhang, G. Y. Zhang, M. Crommie, A. Zettl and F. Wang*, Photo -induced Doping in Graphene/Boron Nitride Heterostructures. Nature Nano. 9, 348 (2014)
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      3) Zhi-Guo Chen, Zhiwen Shi, Wei Yang, Xiaobo Lu, You Lai, Hugen Yan, Feng Wang*, Guangyu Zhang* & Zhiqiang Li*, Observation of an intrinsic bandgap and Landau level renormalization in graphene/boron-nitride heterostructures. Nature Comm. 5, 4461 (2014)
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    4) Zhiwen Shi, Chenhao Jin,Wei Yang, Long Ju, Jason Horng, Xiaobo Lu, Hans A. Bechtel,Michael C.Martin,DeyiFu, JunqiaoWu, KenjiWatanabe6, Takashi Taniguchi, Yuanbo Zhang,Xuedong Bai, EngeWang, Guangyu Zhang* and Feng Wang*, Gate-dependent pseudospin mixing in graphene/boron nitride moiré superlattices. Nature Phys. 10, 743 (2014)
http://www.nature.com/nphys/journal/vaop/ncurrent/pdf/nphys3075.pdf

    參考圖片：

圖1：石墨烯摩爾超晶格結(jié)構(gòu)(A)及示意圖(B)

圖2：(A)不同朗道能級(jí)間躍遷的選擇定則示意圖。(B)實(shí)驗(yàn)上測(cè)量的三種躍遷T1T2T3對(duì)應(yīng)的紅外透射譜。(C) T1躍遷數(shù)據(jù)的擬和，得到 Δ=~38 meV

圖3：(A)石墨烯摩爾超晶格的顯微紅外透射譜。在費(fèi)米能處于380 meV處出現(xiàn)異常光學(xué)吸收峰

用三個(gè)勢(shì)分量擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到的勢(shì)分量參數(shù)(B)及利用這三個(gè)參數(shù)反推石墨烯摩爾超晶格能帶圖。